继2019年无限层镍氧化物超导发现之后，2023年中国科学家在双层和三层镍氧化物的高压实验中又先后发现了超导电性，最大转变温度分别达到80K和30K。而在铜氧化物中，超导转变温度的最高纪录出现在三层结构。两类超导相反的层数调控规律可能意味着截然不同的配对机理。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心EX9组的杨义峰研究员曾与合作者一起，提出了无限层镍氧化物超导体的Mott-Kondo理论【PRB 101, 020501(R) (2020)；PRB 102, 220501(R) (2020)】和新的电荷序机理【Nat. Commun. 14, 5477 (2023)】并进行了实验验证【Natl. Sci. Rev. 10, nwad112 (2023)；Nat. Commun. 14, 7155 (2023)】，后来又提出了双层镍氧化物高温超导的最小t-V-J模型和两分量层间配对理论【Phys. Rev. B 108, L140504 (2023)；Phys. Rev. B 108, L201108 (2023)；Phys. Rev. B 109, L081105 (2024)】。
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图：三层镍氧化物超导层间配对示意图。
最近，杨义峰研究员指导博士生秦琼（已毕业），与杭州师范大学王江帆教授合作，将上述理论推广到三层镍氧化物，解释了最大超导转变温度的反常抑制。两分量超导的微观图像为，镍离子上接近半满的3dz2电子提供了邻近两层间形成库珀对所需的作用力，远离半满的巡游3dx2-y2电子与其杂化，推动库珀对沿层内方向流动并发生相位相干，凝聚为宏观超导态。在三层结构中，这种不同寻常的层间配对机制会导致奇异的阻挫超导现象：俩外层上的电子同时欲与内层电子配对，彼此竞争而相互抑制，导致Tc的极大削减。数值模拟显示，三层结构中超导转变温度与层间超交换相互作用的最大比值约为0.02-0.03，比双层的0.04-0.05要低一半左右。这一图像已得到初步的实验支持。实验发现，镍的3d电子具有很大的层间反铁磁超交换相互作用，比层内相互作用要高一个数量级；铜氧化物则相反，层内超交换作用占主导，因而超导为层内配对。如果取层间超交换作用近似为150meV，理论预言双层镍氧化物的最大超导转变温度约为70-90K，三层约为30-50K，和实验结果吻合。而对于更多层结构，理论分析发现，层间配对超导会分解为多个双层超导单元，总层数为奇数时会出现一个额外的三层超导单元，理想情况下通过调节镍离子的价态有可能实现接近双层体系的较高超导转变温度。
多层镍氧化物超导这种新颖的层间配对机制，为未来材料设计和实验发现更多类型的高温超导体系提供了新思路。特别地，将库珀对形成与库珀对相位相干两个超导核心要素分离，由两种不同轨道分别承担，克服了单一轨道需同时优化两类矛盾属性的难题，可能是一种比较普适地探索高温甚至室温超导的有效途径。相关研究成果发表于The Innovation Materials 2, 100102 (2024)和Phys. Rev. B 110, 104507 (2024)。该工作受到了中国科学院、国家自然科学基金委和科技部项目的支持。
编辑：紫竹小筑
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