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    非贵金属玻璃实现高效电化学固氮 | 进展

    放大字体  缩小字体 发布日期:2025-08-31 18:01:49   浏览次数:1  发布人:d8a2****  IP:124.223.189***  评论:0
    导读

    氨(NH ₃ )是产量极高的合成化学品之一,在全球的农业、工业以及医药等方面发挥着不可或缺的作用。传统的工业氨合成主要依赖于哈伯-博施法(Haber-Bosch process),这一过程需要在高温和高亚的苛刻条件下进行,不仅能耗巨大,还会产生大量的温室气体。因此,开发一种节能且环境友好的氨合成方法具有重要意义。电化学氮还原反应(NRR)作为一种有前景的替代方法,因其在常温常压下即可进行而备受关注

    氨(NH ₃ )是产量极高的合成化学品之一,在全球的农业、工业以及医药等方面发挥着不可或缺的作用。传统的工业氨合成主要依赖于哈伯-博施法(Haber-Bosch process),这一过程需要在高温和高亚的苛刻条件下进行,不仅能耗巨大,还会产生大量的温室气体。因此,开发一种节能且环境友好的氨合成方法具有重要意义。电化学氮还原反应(NRR)作为一种有前景的替代方法,因其在常温常压下即可进行而备受关注。然而,由于氮气分子中强N≡N键(941kJ mol⁻¹)的解离困难,且存在析氢副反应(HER)竞争,导致现有催化剂效率受限。

    金属玻璃(MGs)是一类原子长程无序、偏离热力学平衡的亚稳材料。其高密度自由体积与结构非均匀性提供大量低配位活性位点,且多组元特征便于调控成分与电子结构,因此在催化中具有独特优势。铁基金属玻璃兼具成本低廉、环保、合成简便且还原性良好等优点,广泛应用于电催化析氧、废水净化与能量转换等领域。然而,关于金属玻璃尤其是铁基金属玻璃在NRR中的研究仍未开展,其结构–性能关系与催化机制有待系统阐明。

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    图1.(a) MG-FeSiBNb和(b) C-FeSiBNb的HRTEM图像。图中插图展示了相应的选区电子衍射(SAED)图谱。(c) MG-FeSiBNb、Fe金属箔、FeSi 2和C-FeSiBNb 的FeK边XANES光谱。(c) MG-FeSiBNb的傅里叶变换EXAFS光谱(与Fe金属箔、FeSi2 和C-FeSiBNb进行对比)。

    近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心白海洋研究员、鲁振特聘研究员与曲阜师范大学张永政教授合作,提出了一种基于Fe₇₆Si₈B₁₃Nb₃金属玻璃(MG-FeSiBNb)催化剂的创新设计策略,该催化剂具有独特的无定形结构以及内在的纳米级成分不均匀性,在0.1M Na ₂ SO ₄ 溶液中实现了92.1μg h - ¹ mg - ¹cat.高氨产率。扩展的X射线吸收精细结构分析表明,MG-FeSiBNb提供了丰富的不饱和配位位点,增强对N₂的吸附能力。此外,电子结构表征和密度泛函理论计算表明,将Si、B和Nb原子掺入铁基基质中能够精确地调整局部电子环境,有效地将Fe的d带中心向费米能级移动。这种电子调制提高了电子转移效率,从而促进了*NH ₂ 向*NH ₃ 的氢化。这项工作不仅提供了一种高性能的NRR催化剂,而且还提供了一种适用于传统晶体系统之外的可持续电催化的一般性策略。

    该项研究成果以“High-efficiency electrochemical nitrogen fixation by noble-metal-free metallic glasses”为题,发表在学术期刊Advanced Functional Materials上。中国科学院物理研究所博士生彭心洁(已毕业)与曲阜师范大学硕士生陈雪为共同第一作者,中国科学院物理研究所白海洋研究员、鲁振特聘研究员与曲阜师范大学张永政教授为通讯作者。本项研究受到了来自国家自然科学基金、国家重点研发项目、山东省自然科学基金项目和中国科学院的资助。

    编辑:二分


     
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